積極改進俗樂，推動音樂的普及
1916年，袁世凱被迫取消帝制恢復民國，黎錦暉再次赴京到眾議院供職。這年9月，黎錦熙應教育部的聘請任教科書特約編纂員，在北京發起成立“國語研究會”，力主改“國文”（文言文）為“國語”（白話文），積極宣傳和推廣普通話。在黎錦熙的影響下，黎錦暉開始深入鉆研國語。1918年教育部成立“國語統一籌備會”后，他被聘為委員。這不但使他獲得研究語言學的良好條件，而且有較多的機會接觸蔡元培、錢玄同等進步知識分子，在思想和學術上都深受新文化思潮的熏陶與影響。由于語言與音樂之間本來就有著密切的關系，這一時期對語言學的研究，不僅沒有影響黎錦暉對音樂的執著追求，還對他以后的音樂創作大有幫助。
在投身推廣國語運動的同時，黎錦暉利用各種機會學習音樂，對京劇和曲藝藝術進行了觀摩和了解。還經常到北京天橋和城南游藝場，搜集一些民歌俗曲，進行分析和研究。他發現許多俗曲的歌詞不合時代潮流，甚至猥褻卑瑣，不堪入耳。他有針對性地提出了“保留原有曲調，改變唱腔，或取作新曲主題，加以發展”的主張。他還認為，應當利用音樂來推廣國語。1919年，黎錦暉參加了蔡元培創辦的北京大學音樂研究會，并被推舉為以演奏民間絲竹音樂為主的“瀟湘樂組”組長。這個組經常演奏湖南古曲和一些音調爽朗的民間樂曲，頗受聽眾喜愛，這更加堅定了他通過“改進俗樂，重配唱詞”來發展民族民間音樂的信念。這一時期，他還擔任了《平民周報》的主編，通過發表說唱形式的民間文藝，提倡新思想，推廣新文化。
在深入進行音樂研究和實踐活動的基礎上，受“五四”新文化運動中“平民教育”、“平民文化”等思潮和主編《平民周報》獲得成功的影響，他先后發表了《國樂新論》和《舊調新歌》等，表達他改進俗樂、提倡“平民音樂”的主張。當然，在他那個時代，所謂“平民”，還談不上工農群眾，而是指城市市民階層。1920年秋，黎錦暉與戲曲、曲藝界友人聚會，商議成立一個音樂團體，并建議：“我們高舉平民音樂的旗幟，猶如皓月當空，千里共嬋娟，人人能欣賞，就叫‘明月音樂會’吧！”明月音樂會成立之初，由于會員們各自忙于生計，活動并不多。但黎錦暉自己憑著濃厚的興趣，廣泛涉獵各種形式的音樂，進行改進俗樂、推廣和普及民族民間音樂的工作。在此期間，他編寫了以器樂為主的《平民音樂新編》和以聲樂為主的《民間采風錄》兩部樂曲集。后來，黎錦暉在上海繼續以“明月音樂會”的名義開展各種音樂普及活動，積極倡導“平民音樂”。
20世紀20年代，中國的學校音樂教育雖已開始，但尚不完善，專業音樂教育也剛剛起步，影響有限。嚴格地講，當時我國的一般平民百姓還談不上有什么現代音樂生活。不用說農村，就連城市居民，大部分也仍停留在聽聽民間藝人說唱的階段。在這種情況下，黎錦暉以“平民音樂”為目標，受到城市平民的歡迎。但他也同時面臨來自各方的種種非議和壓力。1921年，他在一篇文章中寫道：“新，固然不能說都可以‘新得好’，但是無論如何失敗，也比舊的有價值些；‘不求有功，但求無過’這是一句極能阻礙進化的妖言。”這番話表達了他在面對批評時的態度，也反映出他對現狀的不滿和求“新”、求“進化”的思想。
1921年，黎錦暉赴上海任中華書局編譯所國語文學部部長及教科書部編輯。年底，教育部“國語讀音統一會”在上海創辦“國語專修學校”，聘他為教務主任兼教員，次年又聘他為校長。后來，“語專”又創辦了附設小學。從此，黎錦暉有了廣闊的舞臺來實踐他用音樂推廣國語的主張。黎錦暉在“語專”和“語專附小”實驗新課本，進行新的啟發式教學和擴大課外文娛活動等方面的創新，取得明顯成效。
開創中國近現代兒童歌舞音樂
在推廣國語和進行音樂普及的過程中，黎錦暉體會到：“學國語最好從唱歌入手”，并認為“學校中各科的教材，有許多可以采入歌劇里去”。他還希望通過習演歌劇來訓練兒童“一種美的語言、動作與姿態，也可以養成兒童守秩序與尊重藝術的好習慣”，并“鍛煉他們思想清楚、處事敏捷的才能”；同時，“對社會教育也有裨益，可以使民眾漸生尊重一切藝術的心情”。在這種理念的驅動下，黎錦暉開始致力于兒童歌舞音樂的創作。在從1920年開始的近10年里，黎錦暉共寫了24首兒童歌舞表演曲，11部兒童歌舞劇。這些兒童音樂作品逐漸風行全國，在校園音樂生活中產生了廣泛影響。黎錦暉因此而成為中國近現代兒童歌舞音樂的開創者。
兒童歌舞表演曲是一種集音樂、詩歌、舞蹈和游戲于一體的兒童音樂體裁。這種短小精干、情節簡單、載歌載舞的藝術形式，適應兒童活潑好動的特點和審美情趣。黎錦暉善于選擇適合少兒理解的題材，采用民間風味的音樂素材，使用口語化的歌詞、優美動聽的旋律和活潑生動的舞姿，來贏得少兒們的喜愛。他的兒童歌舞表演曲中，《可憐的秋香》最為成功。作品音調樸實流暢，詞曲結合貼切自然，借太陽、月亮和星光來比喻秋香的童年、青年和老年，以真摯的感情描寫了一個牧羊女在不同時期的痛苦生活，從而激起孩子們對小秋香的深切同情，并使他們懂得當時社會的現實和苦難。此外，《三個小寶貝》、《好朋友來了》、《寒衣曲》、《蝴蝶姑娘》等，也是很優秀的作品。